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Drot, Romuald

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Sorption des ions U(VI) et Eu(III) à l'interface solution -solides phosphatés : étude structurale et mécanismes by Romuald Drot ( Book )
2 editions published in 1998 in French and held by 2 WorldCat member libraries worldwide
LA MIGRATION DES RADIONUCLEIDES STOCKES EN SITES GEOLOGIQUES PROFONDS EST FORTEMENT REGIE PAR LES PROCESSUS DE SORPTION (NOTAMMENT SUR LA BARRIERE OUVRAGEE). UNE CONNAISSANCE FINE DE CES MECANISMES EST NECESSAIRE. LA DEMARCHE QUE NOUS PRESENTONS CONSISTE A DEFINIR EXPERIMENTALEMENT LES EQUILIBRES MIS EN JEU AVANT DE MODELISER LES DONNEES DE RETENTION. CERTAINS PHOSPHATES SONT CANDIDATS EN TANT QU'ADDITIFS A LA BARRIERE OUVRAGEE. NOUS AVONS CONSIDERE TH#4(PO#4)#4P#2O#7, ZRP#2O#7 ET ZR#2O(PO#4)#2 QUI PERMETTENT D'ETUDIER SEPAREMENT L'INFLUENCE DES GROUPEMENTS PO#4 ET P#2O#7. LES IONS EU(III) ET U(VI) SIMULENT LE COMPORTEMENT DES ACTINIDES TRIVALENTS ET HEXAVALENTS. APRES SYNTHESE, LES SOLIDES ONT ETE CARACTERISES PAR DIFFRACTION DES RAYONS X, SPECTROSCOPIE IR ET MICROANALYSE PAR SONDE ELECTRONIQUE. DES MESURES ELECTROCINETIQUES ONT REVELE UN COMPORTEMENT AMPHOTERE DES SITES DE SURFACE ET LA SPECTROFLUORIMETRIE LASER A MONTRE QU'AUCUN PHENOMENE DE DIFFUSION DU CATION SORBE DANS LE SUBSTRAT N'AVAIT LIEU. XPS ET SPECTROFLUORIMETRIE LASER ONT MONTRE QUE ZRP#2O#7 N'ADMET QU'UN SEUL TYPE DE SITES (P#2O#7), ALORS QUE TH#4(PO#4)#4P#2O#7 ET ZR#2O(PO#4)#2 PRESENTENT DEUX SITES DISTINCTS (PO#4/P#2O#7 ET PO#4/OXO, RESPECTIVEMENT). EN MILIEU KNO#3 0,5 M ET POUR UN TYPE DE SITE, LA SPECTROFLUORIMETRIE LASER A REVELE LA PRESENCE DE DEUX COMPLEXES DE SURFACE POUR U(VI) (SORPTION DE UO#2#+#2 ET DE UO#2NO#+#3) ET D'UN SEUL POUR EU(III) (SORPTION DE EUNO#2#+#3) ; LES ENTITES SORBEES FORMENT DES COMPLEXES DE SPHERE INTERNE BIDENTATES (EXAFS). LA SIMULATION DES COURBES DE TITRAGES POTENTIOMETRIQUES DE SUSPENSIONS DE CHACUN DES SOLIDES A L'AIDE DU CODE FITEQL (CAPACITE CONSTANTE) A CONDUIT AUX VALEURS DES CONSTANTES D'ACIDITE DE SURFACE. LES EQUILIBRES DE SORPTION ETANT DEFINIS, NOUS AVONS CALCULE LES CONSTANTES CORRESPONDANTES PAR SIMULATION DES ISOTHERMES DE SORPTION, EN RESPECTANT LES DIFFERENTES CONTRAINTES TIREES DE L'ETUDE STRUCTURALE
Etude thermodynamique de la sorption de l'uranyle sur la monazite et la magnétite by Olivia Félix ( )
1 edition published in 2012 in French and held by 1 WorldCat member library worldwide
Les phénomènes d'adsorption interviennent dans les processus géochimiques gouvernant ainsi le transport des contaminants. Par ailleurs, les variations de température sont susceptibles d'influencer significativement leur comportement vis-à-vis de la surface des minéraux. Aussi, l'influence de la température sur la sorption doit être étudiée afin de mieux appréhender le devenir des éléments dans l'environnement. Dans cette optique, l'interaction entre un ion modèle, l'uranyle et deux minéraux a été étudiée. Dans un premier temps, un composé méthodologique, la monazite, a été choisi afin de déterminer la démarche à suivre pour étudier l'influence de la température sur la sorption de l'uranyle dans trois milieux plus ou moins complexants. Puis, des tests préliminaires ont été réalisés pour étudier la sorption de l'uranyle sur un composé d'intérêt industriel, la magnétite, en appliquant la démarche mise en place. Le solide a d'abord été caractérisé d'un point de vue massif puis les caractéristiques acido-basiques de sa mise en suspension dans les trois électrolytes (NaClO4, NaNO3 et Na2SO4) ont été étudiées en fonction de la température. Les constantes d'équilibre associées aux réactions de déprotonation des sites de surface ont été déterminées entre 25°C et 95°C par modélisation de courbes de titrages potentiométriques. Les simulations ont été effectuées en limitant au maximum le nombre de degrés de liberté du système. Le modèle 1-pK a donc été préféré au modèle 2-pK en raison du nombre de paramètres ajustables plus limité dans ce modèle. Des contraintes expérimentales telles que le pH de point de charge nulle ou les enthalpies déterminées par mesure directe des chaleurs associées par microcalorimétrie de mélange ont été imposées pour déterminer les constantes d'équilibre acido-basiques. La sorption de l'uranyle en fonction du pH sur le même intervalle de température a été étudiée en alliant l'acquisition de données macroscopiques telles que les sauts de sorption et la spéciation en solution à une étude structurale menée par analyse par spectrofluorimétrie laser permettant l'identification des espèces sorbées. La simulation des sauts de sorption permettant d'accéder aux constantes associées aux réactions de sorption a été réalisée en imposant les caractéristiques acido-basiques préalablement déterminées. Des mesures directes, par microcalorimétrie de mélange, des chaleurs mises en jeu lors de la sorption de l'uranyle ont permis de tester la validité de la loi de Van't Hoff sur ce phénomène. La même démarche a été suivie pour étudier l'influence de la température sur la sorption de l'uranyle sur la magnétite en milieu NaClO4 et NaNO3. Cependant, l'étude structurale par spectrofluorimétrie laser n'a pu être réalisée en raison de la couloration noire de la magnétite
Le défi énergétique by Christine Azémar ( Visual )
1 edition published in 2012 in French and held by 1 WorldCat member library worldwide
 
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