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Dommages d'irradiation dans des céramiques de structure spinelle MGAl2O4 et ZNAl2O4-

Author: Catherine Dodane; Eric Simoni; Université de Paris-Sud.
Publisher: [S.l.] : [s.n.], 2002.
Dissertation: Thèse de doctorat : Physique : Paris 11, Orsay : 2002.
Edition/Format:   Thesis/dissertation : Thesis/dissertation : French
Database:WorldCat
Summary:
Dans le cadre de la maîtrise des déchets nucléaires, une des voies de recherche est la transmutation des actinides mineurs en réacteur. Incorporer ces radioéléments dans une matrice céramique inerte est un des concepts proposés. Ce matériau support doit posséder une bonne tenue sous irradiation. Au cours de la transmutation, la principale source d'endommagement de la matrice étant les produits de fission,
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Material Type: Thesis/dissertation
Document Type: Book
All Authors / Contributors: Catherine Dodane; Eric Simoni; Université de Paris-Sud.
OCLC Number: 495465278
Notes: Thèse : 2002PA112013.
Description: 189 p. : ill. ; 30 cm.
Responsibility: Catherine Dodane ; sous la dir. de Eric Simoni.

Abstract:

Dans le cadre de la maîtrise des déchets nucléaires, une des voies de recherche est la transmutation des actinides mineurs en réacteur. Incorporer ces radioéléments dans une matrice céramique inerte est un des concepts proposés. Ce matériau support doit posséder une bonne tenue sous irradiation. Au cours de la transmutation, la principale source d'endommagement de la matrice étant les produits de fission, il convient d'étudier leurs effets en priorité. Nous avons irradié des spinelles MgAl2O4 (matrice de référence) et ZnAl2O4 par des ions rapides (par exemple : (86)Kr d'environ 400 MeV) simulant les produits de fission. Dans ces conditions, l'endommagement est essentiellement dû aux pertes d'énergie électroniques (Se). Une des caractéristiques de la structure spinelle AB2O4 est que les deux cations (A(2+) et B(3+)) peuvent échanger leur site. Ce phénomène est quantifié par le paramètre d'inversion. Nous mettons en évidence par DRX en incidence rasante que les changements structuraux observés dans MgAl2O4 correspondent à une transition ordre-désordre des sous-réseaux cationiques et non à un changement de phase comme décrit dans la littérature. A l'aide d'autres techniques caractérisant le groupe d'espace (spectroscopie Raman) ainsi que l'ordre local (RMN 27Al, spectroscopie d'absorption X aux seuils K de Al et Zn), nous confirmons cette interprétation. De plus, pour une fluence de 101̂4 ions/CM2̂, la perte de l'ordre à longue distance est observée traduisant ainsi un début d'amorphisation du matériau. Le spinelle ZnAl2O4 présente le même comportement. Pour ce dernier, une évolution du paramètre d'inversion en fonction du pouvoir d'arrêt Se, à la puissance 2 est mis en évidence après irradiation par des ions (86)Kr d'environ 20 MeV. Nous illustrons notre étude par l'analyse des résultats obtenus en DRX d'une irradiation en réacteur de combustibles composites (MgA12O4 + UO2) appelée THERMHET.

The transmutation of minor actinides in-reactor is one solution currently being studied for the long time management of nuclear waste. In the heterogeneous concept the radionuclides are incorporating in an inert ceramic matrix. The support material must be insensitive to radiation damage. Fission product damage is the main radiation damage source during the transmutation process and therefore it is of the utmost importance to study their effects. We irradiated spinels MgA12O4 (matrix of reference) and ZnAl2O4 by fast ions (by example: (86)Kr of approximately 400MeV) simulating the fission products. Under these conditions, the damage is primarily due to the electronic energy losses (Se). One of the structural features of spinel AB2O4 is that the two cations (A(2+) and B(3+)) can exchange their site. This phenomenon is quantified by the inversion parameter. We highlight by XRD in grazing incidence that the structural changes observed in MgAl2O4 correspond to an order-disorder transition from the cation sub-networks and not to a phase shift as described in the literature. Using other techniques characterizing the space group (Raman spectroscopy) as well as the local order (NMR 27Al, spectroscopy of absorption X with the thresholds K of Al and Zn), we confirm this interpretation. Moreover, for a fluence of 101̂4 ions/cm2̂, the loss of the order at long distance is observed thus meaning a beginning of amorphization of material. The ZnA12O4 spinel presents the same behavior. For this last spinel, an evolution of the inversion parameter according to the stopping power to power 2 was highlighted after irradiation by ions (86)Kr from approximately 20MeV. We illustrate our study by the analysis of the results obtained in XRD of an irradiation out of composite fuel (MgAl2O4 + UO2) called THERMHET.

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