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Mécanismes d'altération sous eau du combustible irradié de type UOX

Author: Benoist Muzeau; Eric Simoni; Université de Paris-Sud. Faculté des Sciences d'Orsay (Essonne),
Publisher: [S.l. : s.n.], 2007.
Dissertation: Thèse doctorat : Chimie : Paris 11 : 2007.
Edition/Format:   Thesis/dissertation : Thesis/dissertation : FrenchView all editions and formats
Database:WorldCat
Summary:
La compréhension des mécanismes d'altération sous eau des combustibles irradiés est nécessaire dans l'hypothèse d'un stockage direct des assemblages en formation géologique profonde ou d'un entreposage de longue durée en piscine. Ce travail est une contribution à l'étude des effets de la radiolyse alpha et/ou beta/gamma de l'eau sur l'oxydation et la dissolution de la matrice UO2 des combustibles irradiés
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Details

Material Type: Thesis/dissertation
Document Type: Book
All Authors / Contributors: Benoist Muzeau; Eric Simoni; Université de Paris-Sud. Faculté des Sciences d'Orsay (Essonne),
OCLC Number: 494343908
Description: 1 v. (275 p.) : ill. en coul. ; 30 cm.
Responsibility: Benoist Muzeau ; sous la direction de [Eric Simoni].

Abstract:

La compréhension des mécanismes d'altération sous eau des combustibles irradiés est nécessaire dans l'hypothèse d'un stockage direct des assemblages en formation géologique profonde ou d'un entreposage de longue durée en piscine. Ce travail est une contribution à l'étude des effets de la radiolyse alpha et/ou beta/gamma de l'eau sur l'oxydation et la dissolution de la matrice UO2 des combustibles irradiés de type UOX. Les effets de la radiolyse alpha, prédominante en situation de stockage, ont été quantifiés à l'aide d'échantillons de UO2 dopé au plutonium. Les expériences de lixiviation ont mis en évidence deux types de contrôle de l'altération de la matrice en fonction de l'activité alpha. Le premier repose sur une oxydation radiolytique de la surface et conduit à un relâchement continu de l'uranium en solution alors que le second repose sur un contrôle par la solubilité de l'uranium. Un seuil d'activité situé entre 18 MBq/g et 33 MBq/g a été défini dans une eau carbonatée. La position de ce seuil est dépendante des conditions expérimentales et de la présence ou pas d'espèces électroactives telles que l'hydrogène dans le système. Les effets de la radiolyse alpha/beta/gamma en lien avec la thématique entreposage ont également été quantifiés. Les données expérimentales obtenues sur combustible irradié indiquent que la vitesse d'altération de la matrice basée sur le comportement d'éléments traceurs (césium et strontium) atteint une valeur plafond de quelque mg/m².j, y compris dans des conditions très oxydantes. La solubilité de l'uranium et la nature des phases secondaires dépendent cependant de l'ampleur des conditions oxydantes.

The mechanisms of underwater alteration of spent fuels need to be understood on the assumption of a direct disposal of the assemblies in a geological formation or for long duration storage in pool. This work is a contribution to the study of the effects of the alpha and/or beta/gamma radiolysis of water on the oxidation and the dissolution of the UO2 matrix of UOX spent fuel. The effects of the alpha radiolysis, predominant in geological disposal conditions, were quantified using samples of UO2 doped with plutonium. The leaching experiments highlighted two types of control for the matrix alteration according to the alpha activity. The first is based on the radiolytic oxidation of the surface and leads to a continuous release of uranium in solution whereas the second is based on a control by the solubility of uranium. An activity threshold, located between 18 MBq/g and 33 MBq/g, was defined in a carbonated water. The value of this threshold is dependent on the experimental conditions and the presence or not of electro-active species such as hydrogen in the system. The effects of the alpha/beta/gamma radiolysis in relation with the storage conditions were also quantified. The experimental data obtained on spent fuel indicate that the alteration rate of the matrix based on the behaviour of tracer elements (caesium and strontium) reached a maximum value of some mg/m.j, even under very oxidizing conditions. The solubility of uranium and the nature of the secondary phases depend however on the extent of the oxidizing conditions.

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