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Laboratoire interuniversitaire des systèmes atmosphériques (Créteil)

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Most widely held works by Laboratoire interuniversitaire des systèmes atmosphériques (Créteil)
Modélisation inverse pour l'optimisation des sources primaires de pollution atmosphérique à l'échelle régionale by Isabelle Pison( Book )

2 editions published in 2005 in French and held by 2 WorldCat member libraries worldwide

A method for the inversion of anthropogenic emissions at a regional scale, using network measurements and based on CHIMERE model and its adjoint, was developed and validated. A kriging technique allows us to optimize the use of the information available in the concentration space. A dynamical spatial aggregation technique makes it possible to further reduce the size of the problem. Finally, other parameters may be inverted or debiased before the inversion. The NOx emissions from the inventory elaborated by AIRPARIF for the Paris area were inverted during the summers of 1998 and 1999, the events of the ESQUIF campaign being studied in detail. The optimization reduces large differences between simulated and measured concentrations. Generally, the confidence level of the results decreases with the density of the measurement network. Therefore, the results with the higher confidence level correspond to the most intense emission fluxes of the Paris area
La chimie des composés organiques dans les nuages : modélisation explicite multiphasique by Camille Mouchel Vallon( )

1 edition published in 2013 in French and held by 1 WorldCat member library worldwide

Profil spectral des raies d'absorption de la vapeur d'eau pour l'étude de l'atmosphère de la terre par télédétection by Ngoc Hoa Ngo( )

1 edition published in 2013 in French and held by 1 WorldCat member library worldwide

This work is devoted to a theoretical and experimental study of the spectral shape of isolated transitions of water vapor, a key species of the Earth atmosphere. The purpose of these studies is to develop an accurate line-shape model taking into account different velocity effects affecting the spectral shape of H2O lines. In the first part of this thesis, spectroscopic line parameters of pure H2O and H2O diluted in air have been measured using an external cavity diode laser and a long-path absorption cell. Different existing line-shape models have been used to adjust the measurements. The results show that the widely-used Voigt profile leads to large differences with measured spectra and that it is necessary to take into account both the velocity changes and speed dependence effects to correctly model H2O line shapes. The second part of this work is devoted to the development of a new line-shape model, based on the results obtained from classical molecular dynamics simulations and semi-classical calculations. Both collision-induced velocity changes and speed dependence effects are taken into account by this model. Furthermore, we also show that the correlation between velocity changes and internal-state changes has to be accounted for to correctly describe H2O line shapes. Spectra of pure H2O, H2O in N2 and in air, calculated with the new model are in excellent agreement with those measured by different techniques and for large ranges of pressure and spectral domain. Its complexity and its large computational cost make the new model difficult to use for practical applications such as atmospheric radiative transfer. It is thus used, in the third part, as a “benchmark” in order to test different simplified line profiles and then to choose the proper one to fit measured spectra and to be used for atmospheric spectra prediction. The results show that the pCqSDHC (partially-Correlated quadratic-Speed-Dependent Hard-Collision) model is the most adapted to represent the line shape of H2O, but also of other molecules. This model offers a very good compromise between accuracy and computation efficiency and can be easily used in different practical applications
Observations de la composition atmosphérique par mesures infrarouges en occultation solaire depuis la station d'izana (Tenerife) et la nouvelle plateforme Oasis à Créteil by Camille Viatte( )

1 edition published in 2011 in French and held by 1 WorldCat member library worldwide

Pour quantifier l'influence des activités humaines sur le climat et en particulier sur la composition chimique de l'atmosphère, il est primordial de disposer de mesures continues et homogènes. C'est pourquoi l'objet de ce travail de thèse a consisté, dans un premier temps, à installer une nouvelle station d'observation (OASIS pour Observations Atmosphériques par Spectrométrie Infrarouge Solaire) sur le toit de l'Université Paris-Est à Créteil, pour mesurer des spectres d'absorption solaire dans l'infrarouge, en vue d'analyser les concentrations de gaz traces et leurs différentes variabilités temporelles. Cette étude est centrée sur deux molécules clés de l'atmosphère impliquées, à diverses échelles, dans les problèmes environnementaux actuels : l'ozone (O3) et le monoxyde de carbone (CO). Le développement de la méthode expérimentale et l'adaptation du code d'inversion (PROFFIT) a permis de restituer les colonnes totales et partielles de ces deux espèces. Pour valider les performances de cet instrument et de la méthode employée, les résultats des analyses de OASIS ont été comparés avec diverses données corrélatives provenant de mesures au sol (SAOZ pour l'O3), de satellites (IASI, GOME-2, OMI, pour l'O3, et MOPITT et IASI pour le CO) et de modèles globaux (REPROBUS pour l'O3 et MOCAGE pour le CO). Les résultats ont montré de très bons accords et prouvent la qualité du spectromètre à moyenne résolution, de la station OASIS, pour mesurer les concentrations de l'O3 et du CO atmosphérique. Une partie de ce travail a également concerné la validation des performances des instruments spatiaux actuels de détection de l'ozone atmosphérique, grâce à la campagne de mesures (avril-mai 2009) que j'ai réalisée à Izaña (Tenerife). Cette station, située en région sub-tropicale, à 2370 m d'altitude et en milieu non pollué, est intégrée dans le réseau NDACC, et possède un spectromètre à haute résolution spectrale. Les concentrations d'ozone issues des inversions de ses spectres ont été comparées aux données fournies par un instrument au sol (Brewer, situé sur le même site) et par plusieurs instruments satellitaires (IASI, OMI, GOME-2). Les résultats ont présenté d'excellents accords. Les diverses variabilités temporelles observées à Izaña et à Créteil (saisonnière, inter-journalière, diurne et événements extrêmes) ont été interprétées et les capacités respectives de ces instruments (haute et moyenne résolution spectrale) ont fait l'objet d'une discussion détaillée
Synthèses et études d'analogues à la matière organique cométaire by Fanomezantsoa M. Michaëlle Bouilloud Randriarimanana( )

1 edition published in 2015 in French and held by 1 WorldCat member library worldwide

Les comètes présentent un grand intérêt à la fois pour la planétologie et pour l'exobiologie. En effet, ces corps primitifs du fait de leur petite taille et de leurs réservoirs éloignés du soleil, n'ont pas ou que très peu évolué depuis leur formation. L'étude des comètes peut donc permettre de mieux comprendre les processus physico-chimiques ayant eu lieu lors de la formation du Système Solaire. D'autre part, les analyses menées en 1986 dans l'environnement de la comète 1P/Halley ont montré l'existence, dans les grains cométaires d'une phase solide riche en composés organiques. Ainsi, les comètes ont vraisemblablement pu apporter sur la Terre primitive des composés organiques, et favoriser ainsi l'apparition de la Vie. Néanmoins la nature de cette matière organique reste encore très largement méconnue. Ces composés organiques ont vraisemblablement été formés à partir des glaces observées dans le milieu interstellaire et qui sont soumises à différentes sources d'énergie. Les objectifs du travail expérimental mené au cours de cette thèse ont donc été de caractériser les différentes étapes conduisant à la synthèse des composés organiques complexes contenus dans les comètes à partir des glaces interstellaires. En particulier, j'ai étudié i.) la quantification des glaces présentes autour des étoiles naissantes, ii.) les processus de photolyse auxquels elles sont soumises et iii.) la nature des composés organiques qui peuvent être produits durant ces processus. Les observations infrarouges ont permis de détecter de nombreuses molécules en phase condensée autour des étoiles naissantes. Afin de préciser l'abondance de ces molécules, j'ai mesuré les sections efficaces intégrées, aussi appelées forces de bandes, pour huit d'entre elles (H2O, CO, CO2, CH3OH, NH3, CH4, HCOOH and H2CO). En effet, ce paramètre spectroscopique est nécessaire à la quantification des molécules et certaines des valeurs présentes dans la littérature affichaient une grande dispersion. Les nouvelles mesures que j'ai effectuées, basées sur une revue bibliographique exhaustive des masses volumiques et des indices optiques dans le visible, confirment pour certaines molécules (CO2, CO, CH4, NH3) les valeurs utilisées pour déterminer leur abondance. Néanmoins, j'ai pu montrer que les abondances d'autres molécules dans les milieux astrophysiques restent encore très incertaines, en particulier pour CH3OH, H2CO et HCOOH. En phase condensée, la dépendance en longueur d'onde des processus de photolyse est encore très largement négligée. Grâce à l'utilisation de deux lampes VUV, dont l'irradiance spectrale a été préalablement caractérisée, j'ai pu mesurer, dans deux gammes de longueurs d'onde différentes, les rendements quantiques de production de C2H6 et de CO lors de la photolyse de CH4 et CO2. J'ai ainsi pu confirmer que les rendements quantiques dépendent bien de la longueur d'onde de photolyse. L'extrapolation des résultats expérimentaux acquis en laboratoire aux différents milieux astrophysiques nécessite donc une bonne connaissance des spectres VUV mis en jeu. L'objectif final des simulations expérimentales est de prédire la nature de la matière organique cométaire en reproduisant au mieux la chimie pouvant se dérouler dans les glaces interstellaires. Or, le méthane a été détecté en phase condensée dans le milieu interstellaire, mais son influence sur la chimie se déroulant dans des mélanges de glaces contenant les principales molécules interstellaires a été très peu étudiée. J'ai donc soumis un mélange H2O : CH3OH : NH3 : CH4 (10 : 1 : 1 : 2) à une photolyse de 26 heures puis à un chauffage. L'influence du méthane se manifeste par la présence de C2H6 après la photolyse à basse température. Lors du chauffage, le méthane et ses photoproduits semblent se sublimer. Avec ou sans CH4, la chimie à des températures supérieures à 200 K apparaît très similaire. J'en conclu donc que la présence de méthane ne modifie pas notablement la chimie des glaces lors des simulations
Réactivité des terpènes avec le radical nitrate : études cinétique et mécanistique en chambres de simulation atmosphérique by Axel Fouqueau( )

1 edition published in 2019 in French and held by 1 WorldCat member library worldwide

Modélisation inverse pour l'optimisation des sources primaires de pollution atmosphérique à l'échelle régionale by Isabelle Pison( )

1 edition published in 2005 in French and held by 1 WorldCat member library worldwide

Une méthode d'inversion des émissions anthropiques à l'échelle régionale, utilisant les mesures de routine et basée sur le modèle CHIMERE et son adjoint, a été élaborée et validée. Une technique de krigeage permet d'utiliser de façon optimale les informations disponibles dans l'espace des concentrations. Une technique d'agrégation spatiale dynamique permet de plus de réduire la dimension du problème. Enfin, d'autres paramètres peuvent être inversés ou débiaisés avant l'inversion. Les émissions de NOx du cadastre élaboré par AIRPARIF pour l'Île-de-France ont été inversées pendant les étés 1998 et 1999, les épisodes de la campagne ESQUIF étant étudiés en détail. L'optimisation corrige des écarts importants entre concentrations mesurées et simulées. En général, le niveau de fiabilité des résultats diminuen avec la densité du réseau de mesure. Les résultats présentant le plus haut niveau de confiance concernent donc les flux d'émission les plus intense d'Île-de-France
Chimie rapide atmosphérique en périphérie de mégapoles : étude du bilan des radicaux et des sources d'acide nitreux by Vincent Michoud( )

1 edition published in 2012 in French and held by 1 WorldCat member library worldwide

OH is the main oxidant of the troposphere during daytime hours. It is, thus, a key species for the complex atmospheric chemistry which involves other radical species and therefore leading to a radical cycle. This cycle is responsible for the transformation of the majority of the compounds emitted or formed in the atmosphere and thus of the formation of secondary pollutants, such as ozone and secondary organic aerosols which can have harmful effect on human health or important effects on climate. One of the main radical sources in the troposphere is the photolysis of nitrous acid. However, the intensity and the nature of the whole sources of HONO are still unknown.The aim of my thesis was, therefore, to study radical chemistry and nitrous acid chemistry in different environments in order to improve our understanding of oxidation processes occurring in the atmosphere. To answer to these objectives, this work was based on results obtained during field campaigns which took place in different environments and at different periods of year: the MEGAPOLI summer and winter campaign which took place in a suburban environments of Paris suburbs during the summer 2009 and the winter 2010 and finally the CalNEX campaign which took place in a polluted environment of the suburbs of Los Angeles during the spring 2010.Dealing with the results of these campaigns, a methodology consisting in the use of simple calculation such as the photostationnary state hypothesis or more complex approach such as a 0D box model containing a detailed chemical mechanism (the MCM) and being constrained with all the measurements, has been developed and compared with the measured radical concentrations in order to test our knowledge. The 0D box model, also, allowed studying the radical budget in these three environments. Finally, a comparison between the measured and calculated HONO concentrations for the three environments has been conducted. This comparison leads to the identification of an additional HONO source, which is probably of the same nature in the three environments
Formation d'aérosols organiques secondaires au cours de la photooxydation multiphasique de l'isoprène by Lola Brégonzio( )

1 edition published in 2013 in French and held by 1 WorldCat member library worldwide

Isoprene is the most abundant volatile organic compound in global scale. Despite its low secondary organic aerosol (SOA) yields, it has been recently shown that isoprene can significantly contribute to total particulate organic mass due to its large emissions. SOA are known to have various impacts on the environment, especially on climate. However, lacks in the comprehension of the SOA formation pathways, particularly via cloud droplets, are still important. The aim of the present work is to study SOA formation from isoprene (or methacrolein, one of isoprene major oxidation products) photooxidation, in dry condition, as well as in the presence of cloud. The chemistry occurring in the gaseous, particulate and aqueous phases, and the exchange between these phases were investigated through an original multiphase approach in the CESAM simulation chamber. Gaseous and particulate phases during isoprene photooxidation without hydrometeor were first characterized. While the SOA yields in the literature exhibit a general dispersion, the SOA yields obtained during the experiments are consistent with the lowest values found in the literature. This characterization in dry condition was completed by a simulation approach using a 0D photochemical box model. SOA yields obtained from explicit and detailed models show important disagreement with those measured: an incompatibility of the chemical codes with the isoprene chemistry cannot be dismissed. For the first time, protocols have been developed to study photochemistry in cloud phase in a simulation chamber. A specific methodology allowing the production of a cloud with an important lifetime was set up. The impact of cloud evapo-condensation cycles on the photooxidation of isoprene and its oxidation products was finally investigated. The impact of the cloud generation on the gaseous and particulate phases has been highlighted, suggesting a significant production of SOA from isoprene photooxidation by interactions with cloud droplets
Caractérisation de la matière organique de la comète 67P/Churyumov-Gerasimenko by Robin Isnard( )

1 edition published in 2019 in French and held by 1 WorldCat member library worldwide

Les comètes comptent parmi les corps du Système Solaire les plus riches en matière organique. Les observations par télédétection ont déjà permis d'identifier plus d'une vingtaine de molécules organiques simples en phase gazeuse. D'autre part, les missions d'exploration in situ (Giotto, Véga-1 et Véga-2) et la mission avec retour d'échantillon Stardust, ont établi qu'en plus de ces molécules volatiles relativement simples, une fraction notable de la matière carbonée cométaire est présente sous forme d'un matériau réfractaire restant en phase solide dans les grains cométaires. COSIMA (Cometary Secondary Ion Mass Analyzer) est un spectromètre de masse d'ions secondaires à temps de vol se trouvant à bord de l'orbiteur de la mission Rosetta. Le LISA et le LPC2E participent à la définition des opérations et à l'interprétation des résultats de cet instrument. Les récentes observations réalisées par cet instrument permettent de confirmer la présence de matière organique dans les grains cométaires. Bien que les interprétations de ces observations soient encore préliminaires, il semble que la structure chimique de la matière organique observée ne soit pas celle à laquelle nous nous attendions. Aussi nous manquons de spectres de référence représentatifs des observations. Néanmoins, nous suspectons actuellement qu'il s'agisse d'une matière organique qui a été fortement chauffée et/ou irradiée. L'objectif de la thèse sera de caractériser le plus précisément possible la matière organique observée grâce à l'instrument COSIMA. Pour cela, de nouvelles synthèses de matière organique complexe seront effectuées en laboratoire (LISA) grâce au dispositif expérimental du projet « OREGOC » (Origine et Evolution des Glaces et des composés Organiques Cométaires) qui permet de photolyser dans l'ultraviolet et de chauffer des mélanges de glaces. Nous insisterons en particulier sur un dépôt d'énergie plus conséquent que ce que nous avons pu réaliser dans le passé. Une fois produits, ces échantillons seront analysés grâce aux deux instruments « sol » de COSIMA : le premier étant localisé au LPC2E à Orléans et le second au Max Planck Institute de Göttingen en Allemagne. L'objectif est naturellement de reproduire les observations réalisées sur des grains de la comète 67P/Churyumov Gerasimenko à partir d'échantillons synthétiques afin de préciser au mieux l'origine de la matière organique cométaire ainsi que son évolution chimique jusqu'à son éjection du noyau
Recherche de traces de vie extraterrestre : élaboration d'une unité d'extraction et d'analyse chirale pour la séparation énantiomérique in situ de molécules organiques d'intérêt exobiologique by C Freissinet( )

1 edition published in 2010 in French and held by 1 WorldCat member library worldwide

La recherche de vie extraterrestre et en particulier de vie sur Mars est devenue un des enjeux majeurs des prochaines explorations spatiales. Dans ce cadre, la recherche de molécules organiques et l'étude de leur énantiomérie pourrait permettre d'obtenir les premiers indices en faveur d'une présence passée ou présente de vie sur cette planète. En effet la vie telle que nous la connaissons est uniquement basée sur des acides aminés L et sucres D. Ces molécules organiques et leur éventuel excès énantiomérique pourraient avoir été conservés dans les conditions martiennes. La chromatographie en phase gazeuse couplée à la spectrométrie de masse (CPG-SM) est actuellement la technique analytique spatialisable la plus pertinente pour la détection de composés organiques volatils. Afin de rendre volatils les composés réfractaires tels que les acides aminés, nous proposons une fonctionnalisation chimique au diméthylformamide diméthyl-acétal (DMF-DMA). Cette fonctionnalisation couplée à une séparation chromatographique sur une colonne chirale est une technique parfaitement adaptée à la séparation énantiomérique et à la spatialisation. Nous avons donc mis au point une méthode de fonctionnalisation des molécules organiques chirales par l'agent de méthylation DMF-DMA afin de séparer les énantiomères et de les étudier in situ en CPG-SM lors des futures missions martiennes. Cette technique d'analyse des molécules réfractaires chirales a ensuite été adaptée à une utilisation spatiale. Ainsi, la méthode d'analyse est constituée d'un four réactionnel dans lequel l'échantillon solide estplacé, les molécules d'intérêt exobiologique sont ensuite successivement extraites et fonctionnalisées au DMFDMA pour être analysées en CPG-SM. Les résultats ont permis de montrer qu' à partir d'une faible quantité de sols d'analogues martiens (50 mg de sol du désert d'Atacama, Chili) et après optimisation de chacune des étapes, plusieurs types de molécules organiques présentes à l'état de traces ont pu être détectées, telles que des acides aminés, des acides carboxyliques et des bases nucléiques. Parmi ces molécules chirales, plusieurs ont pu être séparées selon leur forme énantiomérique. Le protocole est élaboré dans les limites technologiques et opératoires d'une analyse spatiale ; chaque étape est pensée pour un usage robotisé. Nous avons ainsi développé une expérience globale, sensible et robuste, totalement compatible avec les exigences d'une analyse in situ. C'est la raison pour laquelle cette expérience sera intégrée sur la prochaine mission martienne Exomars 2016/2018 afin de rechercher des traces de matière organique à la surface et en subsurface de Mars. La découverte d'un excès énantiomérique, voire d'une homochiralité, apporterait des indices forts quant à la présence d'une vie passée ou présente sur la planète rouge
Développement et évaluation d'un modèle explicite de formation d'aérosols organiques secondaires : sensibilité aux paramètres physico-chimiques by Richard Valorso( )

1 edition published in 2011 in French and held by 1 WorldCat member library worldwide

Les aérosols fins ont un impact environnemental primordial. Ils influencent notamment la santé, ont un impact sur la visibilité et le climat. Les Aérosols Organiques Secondaires (AOS) représentent une fraction importante des aérosols fins. Les AOS résultent de la conversion d'espèces gazeuses, formées au cours de l'oxydation des composés organiques volatils (COV), en particules par des processus de nucléation et/ou condensation sur des aérosols préexistants. L'oxydation gazeuse des COV implique une myriade de composés secondaires intermédiaires pouvant participer à la formation d'AOS. Les AOS regroupent ainsi une très grande variété d'espèces. Afin d'étudier la formation d'AOS, il est nécessaire de développer des schémas chimiques décrivant explicitement la formation des composés secondaires. Le LISA a développé en collaboration avec le NCAR (National Center of Atmospheric Research) un générateur de schémas chimiques d'oxydation des composés organiques volatils : le GECKO-A (Generator for Explicit Chemistry and Kinetics of Organics in the Atmosphere). Ce travail vise à tester (i) la fiabilité de GECKO-A à reproduire les concentrations d'AOS observées lors d'expériences en chambre de simulation atmosphérique (CSA) et (ii) la sensibilité de la formation d'AOS aux paramètres physico-chimiques tels que les pressions de vapeur saturante, effets de parois des CSA ou encore aux constantes cinétiques de réaction. Afin d'évaluer la pertinence des schémas chimiques générés avec GECKO-A, le modèle a été confronté à des expériences effectuées en CSA visant à évaluer la formation d'AOS. Le paramètre clé du partitionnement des composés organiques semi-volatils est la pression de vapeur saturante (Pvap) des espèces. Les trois méthodes considérées comme les plus fiables disponibles dans la littérature ont été implémentées dans GECKO-A afin de tester la sensibilité de la formation d'AOS à l'estimation des Pvap. Les pressions de vapeur saturantes estimées par les différentes méthodes présentent des valeurs très différentes s'étalant sur plusieurs ordres de grandeur. Malgré ces divergences marquées, la concentration et la spéciation simulées pour l'AOS s'avèrent en définitive peu sensibles à la méthode utilisée pour estimer les pressions de vapeur. Aucune méthode d'estimation de Pvap n'a par ailleurs permis de réconcilier les concentrations modélisées et observées. La concentration d'AOS demeure systématiquement surestimée de l'ordre d'un facteur 2. L'absorption des composés organiques gazeux semi-volatils sur les murs d'une chambre de simulation atmosphérique a ensuite été étudiée. L'intégration de ce processus dans le modèle conduit à diminuer de façon importante les concentrations simulées en AOS, jusqu'à un facteur 2. En outre, les rendements simulés après implémentation de ce processus apparaissent en bon accord avec les rendements mesurés en CSA. L'hypothèse d'une mauvaise représentation de certains processus en phase gazeuse a également été testée via des tests de sensibilité. En particulier, la sensibilité de la formation d'AOS aux constantes de réactions entre les COV et le radical OH a été explorée. Le système a montré une grande sensibilité à la variabilité des constantes cinétiques de réaction des COV avec le radical OH, que ce soit au niveau de l'estimation de la constante cinétique ou au niveau de la détermination du site d'attaque du radical OH. La sensibilité à l'estimation des constantes de décomposition des radicaux alkoxyles a également été testée. Cette étude n'a en revanche montré que peu d'effets sur le rendement en AOS formé
Détermination des paramètres spectroscopiques des bandes v1 et v3 de NH3 par spectroscopie infrarouge by Nourhene Maaroufi( )

1 edition published in 2019 in French and held by 1 WorldCat member library worldwide

The aim of this work was to determine the parameters of the absorption lines of the ammonia molecule for atmospheric applications. In this regard, we measured, at room temperature, the intensities, the broadening and the shift coefficients of the lines of the bands v1, v3, 2v4, and 4v2 in the spectral region 3050-3600 cm-1 of self-disturbed NH3. These measurements were carried out in a large number of branches of these bands with very high precision using a high resolution Fourier transform infrared spectrometer (0.008 cm-1).These spectroscopic parameters were determined using a multi-pressure fitting technique using two different profiles: a Voigt profile and a Rosenkranz profile.The manuscript consists of five parts. The first part concerns the spectroscopic properties of ammonia. The second part is dedicated to the apparatus, with the description of the Bruker IFS125HR IRTF spectrometer. In the third part, we expose the results of the line intensities and self-broadenings of isolated lines, which are extracted from the recorded spectra, bands v1, v3, 2v4 and 4v2 of NH3. The fourth part presents the results obtained on line shifts and the interference effects between the components of the doublets of the v1 and v3 bands of NH3.To interpret the results of the line width measurements of the self-disturbed NH3 collisional system, we will present in chapter 5 the formalism adopted for the calculation of these widths. A comparison between the calculated and measured widths makes it possible to test the validity of the formalism used
Étude des effets des collisions dans les spectres infrarouges de CH₃I, molécule d'intérêt atmosphérique by Yosra Attafi( )

1 edition published in 2020 in French and held by 1 WorldCat member library worldwide

Evolution de la composition chimique de l'atmosphère au-dessus du bassin Méditerranéen : forçages, mécanismes et scénarios by Arineh Cholakian( )

1 edition published in 2018 in French and held by 1 WorldCat member library worldwide

Subject to numerous anthropogenic (gaseous and particulate atmospheric pollution burden) and natural (desert dust events ...) forcings, but also heavily populated on its shores, the Mediterranean is recognized as a region particularly sensitive to the evolution of atmospheric pollutants and climate change. Today, the assessment of the future composition of the atmosphere in the Mediterranean is a major environmental and health issue. In particular, the simulation of the secondary organic aerosol (SOA) in the western basin remains little discussed in the literature, particularly because of the complexity of the subject. The ChArMEx (Chemistry-Aerosol MEditerranean Experiment) intensive campaign, which aims to scientifically evaluate the current and future state of the Mediterranean atmospheric environment, has given us the opportunity to improve our understanding of the organic fraction as well as total aerosols over the Mediterranean, using a 3D modeling approach. As a first step, different simulation schemes of organic aerosols (OA) taking into account the evolution of the semi-volatile organic compounds in the atmosphere (functionalization versus fragmentation), as well as the formation of the non-volatile SOA, have been implemented in the CHIMERE model. The comparison of these schemes with the measurements make it possible to highlight the main sources of OA formation in the western basin of the Mediterranean and to define the configuration of the most appropriate scheme for the simulation of this aerosol. We found that the scheme that takes into account the non-volatile SOA fragmentation and formation processes fits best to the mass cocnentration, oxidation state, and origin of the OA measured in the ChArMEx project, especially in Cap Corse and Mallorca. Subsequently, we utilized the CHIMERE model in order to present a detailed look at the future conditions of the Mediterranean basin. Future scenarios proposing different intensities for climate change have been investigated. In particular, the isolated effects of different drivers (regional climate, anthropogenic emissions and long-distance transport) have been identified, and the share of each in the evolution of the composition of the atmosphere for the main components of particulate matter has been estimated. In order to quantify the effect of the change of the scheme used for the simulation of the OA on future scenarios, 15 years of historic simulations and 15 years of future simulations were performed with three different OA simulation schemes. The results show that the percentage change in biogenic SOA can be underestimated by a factor of 2 in a simple scheme for the simulation of the SOA, compared to a scheme taking into account the functionalization, fragmentation and formation of non-volatile SOA. In order to bring a more regional perspective on the Mediterranean coasts, 5 years of simulations have been carried out on the PACA region on the south-eastern coasts of France, in order to study the exposure of the population to atmospheric pollutants, as well as the combined impact of demographic evolution (population change) and future atmospheric scenarios on this exposure in two case studies at the 2030 and 2050 horizons. The results show that the individual exposure as well as the cumulative exposure of the population decreases for most atmospheric compounds. On the other hand, the risk associated with the exposure of the entire population to ozone, biogenic SOA and desert dust could increase over large parts of the region, particularly in urban areas with high levels of population growth
Observation satellitaire de la pollution à l'ozone par synergie multispectrale à trois bandes Ultraviolet+Visible+Infrarouge by Yohann Chailleux( )

1 edition published in 2018 in French and held by 1 WorldCat member library worldwide

La qualité de l'air est un enjeu environnemental majeur de notre société. Cette thèse se focalise sur l'observation depuis l'espace du polluant gazeux majeur, l'ozone troposphérique. Les instruments satellitaires de nouvelle génération permettent de le mesurer journalièrement aux échelles régionales à globale. Cependant, les mesures d'un seul domaine spectral n'amène pas d'information suffisante pour quantifier les concentrations de l'ozone dans la couche limite atmosphérique, où se situe l'air que nous respirons. Le couplage des mesures de multiples domaines spectraux offre un fort potentiel pour mieux caractériser la pollution à l'ozone. La première approche multispectrale à 2 bandes combinant les mesures de l'infrarouge (IR) de IASI et l'ultraviolet (UV) de GOME-2 a été développée au laboratoire LISA, que j'ai intégré dans le cadre de ma thèse. L'objectif de mon travail de thèse est de franchir un pas supplémentaire dans la quantification de la pollution à l'ozone en incluant la bande visible (VIS) de Chappuis, afin de développer un couplage multispectral inédit à trois bandes spectrales UV+VIS+IR. Premièrement, j'ai mis au point une approche pour extraire l'information sur l'ozone des spectres VIS de GOME-2, en sélectionnant les longueurs d'onde affectées majoritairement par l'absorption à l'ozone et rejetant celles avec des absorptions d'autres gaz, ainsi que déterminant les variables d'ajustement conjoint de l'approche (profil vertical d'ozone, albédo de surface, shifts spectraux, etc) et les bases de données nécessaires pour simuler les spectres VIS (albédo de surface, spectroscopie).Ensuite, j'ai mis en œuvre la méthode multispectrale à trois bandes UV+VIS+IR, premièrement sur des observations simulées défilantes de IASI et GOME-2 et géostationnaires de MAGEAQ afin d'estimer l'amélioration en terme de sensibilité et précision, par rapport aux méthodes existantes. Dernièrement, j'ai appliqué l'approche multispectrale à 3 bandes à des observations satellitaires réelles de IASI et GOME-2. Des comparaisons avec d'autres données montrent des meilleures performances des nouvelles observations UV+VIS+IR pour caractériser des évènements de pollution à l'ozone, par rapport à l'approche à 2 bandes
Spectroscopie infrarouge lointain et moyen à haute résolution par transformée de Fourier de molécules complexes d'intérêt atmosphérique : ClNO₂, Cl₂CO et ClONO₂ by Anusanth Anantharajah( )

1 edition published in 2020 in French and held by 1 WorldCat member library worldwide

La mesure des concentrations d'espèces à l'état de trace, susceptibles d'avoir un impact notable sur la santé, le climat ou la stabilité de la couche d'ozone constitue un véritable défi. Les prochaines missions spatiales, prévues à haute sensibilité, apporteront un progrès si et seulement si les paramètres spectraux nécessaires sont disponibles. Pour certaines espèces d'intérêt atmosphérique telles que le chlorure de nitryle (ClNO₂), le phosgène (Cl₂CO) et le nitrate de chlore (ClONO₂), les données spectroscopiques sont incomplètes ou quasiment inexistantes. Le défi dans cette thèse consiste à obtenir des paramètres spectroscopiques (positions et intensités de raies ou sections efficaces d'absorption) pour ces espèces, en vue des applications atmosphériques. Cependant, hormis Cl₂CO, la spectroscopie de ClNO₂₂ et ClONO₂ est rendue difficile par leur synthèse chimique très complexe, leur réactivité avec les métaux et les matériaux organiques et leur instabilité en présence de lumière et chaleur. De plus, ces molécules sont assez lourdes (présence du chlore avec ses deux isotopomères) et présentent des spectres denses et assez compliqués par de nombreuses perturbations qui affectent les niveaux de vibration-rotation.Dans le cas de ClNO₂, des spectres ont été enregistrés dans la gamme 300 - 900 cm-1 avec de meilleures conditions expérimentales (haute résolution, basse température, long parcours, faible pression) en utilisant le rayonnement synchrotron de la ligne AILES à SOLEIL. Des modélisations précises des régions à 370 et 790 cm-1 ont été effectuées. Ces régions pourront être exploitées pour une future télédétection atmosphérique par spectroscopie IRTF respectivement par les instruments FORUM et IASI-NG. Les vibrations de basse énergie de ClONO₂ jamais observées à haute résolution avant ce travail ont également été mesurées. Une première modélisation de la région de la torsion vers 120 cm-1 est présentée dans cette thèse. L'analyse de ces vibrations sera utile pour modéliser les bandes chaudes dans les fenêtres atmosphériques où ClONO₂ est actuellement détecté, et in fine permettra d'aboutir à une restitution bien plus précise du profil de concentration de ClONO₂. Concernant Cl₂CO, des sections efficaces ont été mesurées au LISA, d'une part, à température ambiante pour clarifier les données des travaux antérieurs et, d'autre part, dans les conditions stratosphériques en soutien à la télédétection satellitaire
Modélisation et évaluation de l'impact multi-échelles des mégapoles européennes by Guillaume Siour( )

1 edition published in 2012 in French and held by 1 WorldCat member library worldwide

La très forte croissance de la population mondiale recensée au siècle dernier s'est accompagnée d'une migration des populations vers les zones urbanisées, créant en quelques décennies et sur tous les continents de véritables mégapoles dont la population excède - pour 50 d'entre elles - 7 millions d'habitants. Mais la population de ces villes a très souvent augmenté trop rapidement pour que les infrastructures existantes (réseaux routiers, transports en communs...) puissent le supporter : la prise en charge des problèmes environnementaux (qualité de l'air, gestion des déchets et des ressources...) y reste donc un vrai défi. En parallèle, les observations comme les modèles numériques relèvent la nécessité de gérer conjointement la problématique de la pollution locale dans les grandes villes et les politiques climatiques, via la prise en compte des transferts de polluants depuis l'échelle locale jusqu'à l'échelle globale. La tendance croissante des concentrations de fond en ozone sur l'Europe - et qui pose un également un problème de gestion du climat - serait ainsi en grande partie dépendante de l'augmentation des émissions des grandes villes de l'hémisphère Nord en croissance économique rapide (Monks et al., 2009).Que connaît-on de l'impact réel de ces mégapoles sur la qualité de l'air ? Peu de choses. Les travaux de recherche visant à comprendre les déterminants de la pollution oxydante ont jusqu'à présent principalement ciblé les échelles locale et régionale. Et si les interactions entre mégapoles et échelle globale ont fait l'objet de plusieurs études (Wild et Akimoto, 2001; Stohl tt al., 2002; Lawrence et al., 2003, 2007) de modélisation, il existe peu de travaux centrés sur les interactions des mégapoles avec leur environnement continental. Mes travaux de thèse se sont donc attachés à caractériser ces impacts à l'aide de la modélisation eulérienne. Mes principaux questionnements ont reposé sur la nature, l'ampleur, la portée, l'impact direct et indirect et enfin la variabilité des flux de polluants exportés par les mégapoles européennes. Mais je me suis également intéressé à la nature même de ces grands centres émetteurs, en me posant la question de la sensibilité de leurs impacts à leur structure urbaine (dense ou étalée). Le développement de nouvelles fonctionnalités dans le modèle, ainsi que son adaptation à des questionnements spécifiques (calcul de flux, nouveau schéma chimique, test d'une version dédiée à l'étude des interactions d'échelles) se sont révélés nécessaires pour apporter des réponses à mes questionnements
Réactivité des composés organiques volatils avec le radical nitrate : développement d'une relation de type structure réactivité by Jamila Kerdouci( )

1 edition published in 2011 in French and held by 1 WorldCat member library worldwide

The nitrate radical (NO3) is the main oxidant of organic compounds in the night-time troposphere. Thus, comprehension of organic compounds involvement in tropospheric chemical processes requires the knowledge of the rate coefficients for their reactions with the nitrate radical. Nevertheless, considering the wide range of organic compounds emitted or formed in the atmosphere, it is difficult to determine the reactivity of each compound only with laboratory studies. Thereby, these experimental studies have to be completed by predictive methods. In this study, a group-additivity method is therefore used to develop a new Structure-Activity Relationship (SAR) which allows prediction of the rate constants for reactions of organic compounds with the NO3 radical. This empirical method is based on the prediction of a rate constant leaning only on the molecular structure of the organic compound. It relies on experimental rate constants available in the literature. Moreover, the rate constants of unsaturated aldehydes and ethers with the nitrate radical have been measured. Thereby, these experimental studies contribute to expend the kinetic database used for the SAR development and allow its improvement. For saturated and unsaturated oxygenated compounds, more than 90% of the rate constants are reproduced within a factor of two
Modélisation de l'aérosol organique : impact sur la pollution longue-distance en Europe by Vincent Lemaire( )

1 edition published in 2015 in French and held by 1 WorldCat member library worldwide

Nowadays, particular pollution is at the center of many environmental concerns because of its health effects and of its interactions with climate issues. Organic aerosols represent an important part of particular matter. They can be directly emitted as particulate matter or results from the oxidation of many different volatile organic compounds in the atmosphere. Owing to the large variety of its biogenic and anthropogenic emission sources, organic aerosol composition as well as its formation and chemical aging processes are still questioning. Field observations of organic aerosol aging and transport are quite complex to set up. This is why modeling tools remain a necessary complementary approach to describe the formation and long-range transport of the organic fraction of particulate matter. For these reasons, this work focused on the identification and the simulation of some of the main processes controlling the formation and photochemical aging of organic aerosols. Based on an innovating approach, we developed an operational chemical scheme for air quality models dedicated to the simulation of semi-volatile primary compound emission and oxidation. Its implementation and its evaluation in the CHIMERE model have been conducted through a comparison with the summer and winter MEGAPOLI campaign database. In parallel, one objective of this work was to implement oligomerization processes in our model, since it is now recognized that this process is one major pathway for organic aerosol aging
 
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Laboratoire Interuniversitaire des Systèmes Atmosphériques

LISA

Université de Paris-Val-de-Marne. Laboratoire interuniversitaire des systèmes atmosphériques

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