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Valorisation du méthane par reformage sec en régimes stationnaire et non-stationnaire sur catalyseurs à base de nickel : mise en œuvre d'un réacteur à alimentation périodique

Author: Jesús GuerreroLouise Jalowiecki-DuhamelAxel LöfbergUniversité Lille 1 - Sciences et technologies (Villeneuve-d'Ascq / 1970-2017).École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq, Nord).All authors
Publisher: 2015.
Dissertation: Thèse de doctorat : Molécules et matière condensée : Lille 1 : 2015.
Edition/Format:   Computer file : Document : Thesis/dissertation : English
Summary:
La société est préoccupée par l'effet de serre et la nécessité de développer des procédés alternatifs et durables pour fabriquer les produits actuellement dérivés du pétrole. La valorisation du CH4 avec CO2 (reformage sec) présente l'avantage de consommer des gaz qui contribuent fortement à l'effet de serre. La réaction produit de l'H2 et du CO qui, séparément ou ensemble, sont à la base de
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Genre/Form: Thèses et écrits académiques
Material Type: Document, Thesis/dissertation, Internet resource
Document Type: Internet Resource, Computer File
All Authors / Contributors: Jesús Guerrero; Louise Jalowiecki-Duhamel; Axel Löfberg; Université Lille 1 - Sciences et technologies (Villeneuve-d'Ascq / 1970-2017).; École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq, Nord).; Unité de catalyse et chimie du solide (UCCS).
OCLC Number: 947086731
Notes: Titre provenant de l'écran-titre.
Description: 1 online resource
Responsibility: Jesús Guerrero ; sous la direction de Louise Jalowiecki-Duhamel et de Axel Löfberg.

Abstract:

La société est préoccupée par l'effet de serre et la nécessité de développer des procédés alternatifs et durables pour fabriquer les produits actuellement dérivés du pétrole. La valorisation du CH4 avec CO2 (reformage sec) présente l'avantage de consommer des gaz qui contribuent fortement à l'effet de serre. La réaction produit de l'H2 et du CO qui, séparément ou ensemble, sont à la base de différents procédés de production d'énergie et de molécules plateformes. Des catalyseurs du type Ni-Ce-O et Ni-Mg-Al-O, performants pour la production de gaz de synthèse à partir de méthane et de dioxyde de carbone, ont été développés. L'influence de différents paramètres a été étudiée, comme la teneur en Ni et la température de réaction (600°C-800°C). Les principales difficultés rencontrées sont la formation de coke conduisant à la désactivation rapide des catalyseurs à cause des températures élevées de fonctionnement et la présence simultanée de CO2 et d'hydrogène qui conduit, par la réaction inverse du gaz à l'eau, à une perte en sélectivité. Afin d'éviter ce type de problématique un nouveau procédé a été développé. Il implique d'alimenter de manière alternée chacun des réactifs et fait intervenir un solide agissant en tant que vecteur d'oxygène. Dans un premier temps le solide réagit avec le méthane pour former le monoxyde de carbone et le dihydrogène. Le solide étant régénéré à chaque cycle, la déactivation par cokage est évitée. L'activité et la sélectivité du solide est assurée par la présence d'un oxyde réductible (CeO2) faisant office de vecteur d'oxygène, et d'un métal (Ni, Co), non-oxydable dans les conditions de réalisation du procédé, qui assure l'activation du méthane.

Nowadays the society is concerned about the greenhouse effect, and the necessity to find alternative procedures and more sustainable and durable processes to obtain the products made from petroleum. The valorization of CH4 with CO2 (dry reforming) brings the advantage of consuming gases which contribute strongly to the greenhouse effect. This reaction produces H2 and CO, which jointly or separately, are the raw materials for different processes producing energy and chemicals.Ni-Ce-O and Ni-Mg-Al-O based catalysts were successfully prepared. The influence of different parameters was studied, such as the Ni loading and the reaction temperature (600°C-800°C). The main difficulties are the formation of coke leading to rapid catalyst deactivation due to the high operating temperatures and the simultaneous presence of CO2 (reactant) and hydrogen (product) which leads, by the reverse water gas shift (RWGS), to a loss in selectivity. A process which can avoid this kind of problematics consists in exposing alternately each of the reactants. Initially the solid acts as oxygen carrier reacting with methane to form carbon monoxide (1 mole) and hydrogen (2 moles). As the solid is regenerated at each cycle, the deactivation by carbon deposition is avoided. The activity and selectivity of the solid is provided by the presence of a reducible oxide (CeO2) and a metal (Ni, Co), which cannot be reoxidized under the experimental conditions ensuring the activation of methane. Different physicochemical characterizations were performed on catalysts to find correlations between the catalytic activity and properties of the solids.

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La r\u00E9action produit de l\'H2 et du CO qui, s\u00E9par\u00E9ment ou ensemble, sont \u00E0 la base de diff\u00E9rents proc\u00E9d\u00E9s de production d\'\u00E9nergie et de mol\u00E9cules plateformes. Des catalyseurs du type Ni-Ce-O et Ni-Mg-Al-O, performants pour la production de gaz de synth\u00E8se \u00E0 partir de m\u00E9thane et de dioxyde de carbone, ont \u00E9t\u00E9 d\u00E9velopp\u00E9s. L\'influence de diff\u00E9rents param\u00E8tres a \u00E9t\u00E9 \u00E9tudi\u00E9e, comme la teneur en Ni et la temp\u00E9rature de r\u00E9action (600\u00B0C-800\u00B0C). Les principales difficult\u00E9s rencontr\u00E9es sont la formation de coke conduisant \u00E0 la d\u00E9sactivation rapide des catalyseurs \u00E0 cause des temp\u00E9ratures \u00E9lev\u00E9es de fonctionnement et la pr\u00E9sence simultan\u00E9e de CO2 et d\'hydrog\u00E8ne qui conduit, par la r\u00E9action inverse du gaz \u00E0 l\'eau, \u00E0 une perte en s\u00E9lectivit\u00E9. 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<http:\/\/experiment.worldcat.org\/entity\/work\/data\/2986344558#Topic\/oxydes_de_cerium<\/a>> # Oxydes de c\u00E9rium<\/span>\n\u00A0\u00A0\u00A0\u00A0a \nschema:Intangible<\/a> ;\u00A0\u00A0\u00A0\nschema:name<\/a> \"Oxydes de c\u00E9rium<\/span>\" ;\u00A0\u00A0\u00A0\u00A0.\n\n\n<\/div>\n
<http:\/\/experiment.worldcat.org\/entity\/work\/data\/2986344558#Topic\/reacteurs_chimiques<\/a>> # R\u00E9acteurs chimiques<\/span>\n\u00A0\u00A0\u00A0\u00A0a \nschema:Intangible<\/a> ;\u00A0\u00A0\u00A0\nschema:name<\/a> \"R\u00E9acteurs chimiques<\/span>\" ;\u00A0\u00A0\u00A0\u00A0.\n\n\n<\/div>\n
<http:\/\/experiment.worldcat.org\/entity\/work\/data\/2986344558#Topic\/reformage_catalytique<\/a>> # Reformage catalytique<\/span>\n\u00A0\u00A0\u00A0\u00A0a \nschema:Intangible<\/a> ;\u00A0\u00A0\u00A0\nschema:name<\/a> \"Reformage catalytique<\/span>\" ;\u00A0\u00A0\u00A0\u00A0.\n\n\n<\/div>\n
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